城市污泥含有大量水分，根據(jù)其表面吸附力的不同，可將其分為束縛水與自由水[1]，且束縛水由于吸附力較大，簡(jiǎn)單的機(jī)械脫水方法難以去除[2]. 研究表明，污泥中微生物自身高溫好氧發(fā)酵過(guò)程中消耗有機(jī)物，有機(jī)物被分解為二氧化碳和水，而生物干化主要利用有機(jī)物降解產(chǎn)生的生物能[3]，配合強(qiáng)制通風(fēng)設(shè)施，促進(jìn)水分的蒸發(fā)去除，能夠?qū)崿F(xiàn)污泥快速干化[4]. 生物干化的最大特點(diǎn)是無(wú)需外加熱源[5]，干化所需能量來(lái)源于微生物的好氧發(fā)酵活動(dòng)，同時(shí)，其另一個(gè)特點(diǎn)是通過(guò)人為的過(guò)程控制策略，對(duì)物料進(jìn)行強(qiáng)制通風(fēng)，從而促進(jìn)整個(gè)干化過(guò)程，縮短干化周期[6, 7, 8, 9, 10].

　　目前國(guó)內(nèi)外有關(guān)污泥生物干化的研究主要集中在如何提高生物干化效果，不僅很少涉及在工況條件下考察通風(fēng)方式對(duì)污泥生物干化效果的研究，而且對(duì)污泥生物干化過(guò)程中含氮?dú)怏w排放的研究大部分局限在氨氣(NH3)和氧化亞氮(N2O)，幾乎沒(méi)有涉及一氧化氮(NO)[11]. 因此，本研究的目的就是通過(guò)原位觀測(cè)，研究不同工況條件下通風(fēng)策略對(duì)污泥生物干化效果的影響，著重考察強(qiáng)制通風(fēng)槽式污泥生物干化過(guò)程中含氮?dú)怏w的排放特征，同時(shí)考察溫室氣體(CH4)的排放，以期為提高污泥生物干化效能、 減少溫室氣體排放和優(yōu)化相關(guān)工藝參數(shù)提供支撐.

　　1 材料與方法

　　本研究以沈陽(yáng)某污泥 干化廠為對(duì)象，重點(diǎn)研究在實(shí)際生產(chǎn)情況下不同通風(fēng)策略對(duì)污泥干化效果及含氮?dú)怏w和甲烷排放的影響. 污泥生物干化采用強(qiáng) 制通風(fēng)槽式污泥生物干化工藝，通風(fēng)方式為強(qiáng)制通風(fēng)+翻堆. 干化槽長(zhǎng)92 m，寬3 m，堆體高度2.5 m，橫截面為長(zhǎng)方形，干化槽前6 m為混料區(qū)，每天翻堆一次，堆料每天向前移動(dòng)4 m，整個(gè)污泥生物干化工藝周期22 d，污泥生物干化結(jié)束后一部分產(chǎn)品出廠，另一部分產(chǎn)品作為返混料與稻殼、 脫水污泥混合后進(jìn)入下一輪堆肥. 6臺(tái)風(fēng)機(jī)(TKS Solutions公司，德國(guó))分別控制A、 B、 C、 D、 E、 F這6個(gè)工段的強(qiáng)制通風(fēng)，單臺(tái)風(fēng)機(jī)的通風(fēng)量為2 000 m3 ·h-1. 污泥生物干化流程示意見(jiàn)圖 1，干化槽平面示意見(jiàn)圖 2，跟堆采樣點(diǎn)為對(duì)應(yīng)試驗(yàn)日期的樣品采集點(diǎn).

　　圖 1 強(qiáng)制通風(fēng)槽式污泥生物干化流程示意

　　圖 2 污泥生物干化槽平面布置和氣體采樣點(diǎn)示意

　　1.1 材料與試驗(yàn)設(shè)計(jì)

　　污泥為沈陽(yáng)多家污水處理廠的脫水污泥(含水率約為80%)，脫水污泥、 稻殼、 返混污泥按質(zhì)量比1 ∶0.12 ∶0.88混合后進(jìn)行生物干化. 堆料的具體理化指標(biāo)見(jiàn)表 1.

 

　　表 1 污泥堆料組成及其特性

　　如表 2所示，本次試驗(yàn)分為2組進(jìn)行，其中對(duì)照組采用污泥生物干化廠現(xiàn)行的強(qiáng)制通風(fēng)策略. 根據(jù)通風(fēng)的功能，試驗(yàn)組采用不同的強(qiáng)制通風(fēng)策略，其中A、 B段以供氧為主，旨在盡快提升堆體溫度，提高反應(yīng)速率; C、 D、 E段以溫度控制為主，使之平穩(wěn)有效地進(jìn)行生物干化; F段以除濕、 散熱為主，旨在降低堆體溫度，完成生物干化. 具體通風(fēng)量設(shè)計(jì)如下.

　　(1)以供氧為主要目的通風(fēng)設(shè)計(jì)

　　計(jì)算公式為式(1) 和(2)[12]：

　　式中，mO2為堆料中可生化降解有機(jī)物的需氧量，kg; V1為堆料中可生化降解有機(jī)物的通風(fēng)量，m3; Os、 Oa為混合污泥和調(diào)理劑的需氧量值(以O(shè)2/BVS計(jì))，kg ·kg-1; mm、 mm為脫水污泥和調(diào)理劑的濕重，kg; xx、 xx為脫水污泥和調(diào)理劑的含水率，%; yy、 yy 為混合污泥和調(diào)理劑中揮發(fā)性有機(jī)物含量，%; kk、 ka為混合污泥和調(diào)理劑中揮發(fā)性有機(jī)物的降解系數(shù). 混合污泥kk=0.5; 0.232 為空氣中含有23. 2% O2(重量); ρ0為空氣密度. 20℃時(shí)，ρ0=1. 18 kg ·m-3.

　　按混合污泥(C10H19O3N)含水率55%、 有機(jī)質(zhì)含量60%、 堆料容重820 kg ·m-3進(jìn)行計(jì)算，每日進(jìn)料30 m3. 供氧段(A、 B段)每日曝氣量為4 931 m3，大概每日需曝氣2.4 h(6 min ·h-1).

　　(2)基于溫度控制的通風(fēng)需求量

　　計(jì)算公式為式(3)[12]：

　　式中，q0為單位干堆料所需風(fēng)量，m3 ·(kg ·d)-1; ρ0為空氣密度，kg ·m-3，ρ0=118 kg ·m-3; hc為堆料燃燒熱，kJ ·kg-1，h0=20 000 kJ ·kg-1; k為堆料中干物質(zhì)消失速率，d-1，本研究取k=0.005 d-1. ΔH為進(jìn)、 出空氣焓差，kJ ·kg-1; β0為堆料可生化降解分?jǐn)?shù)，通常取0.5.

　　選取堆體溫度C、 D、 E段：60℃，計(jì)算得0.11 m3 ·(kg ·d)-1. 污泥生物干化處理量為每日24.6 t，堆料每日移動(dòng)距離為4 m，基于不同風(fēng)機(jī)供給管道長(zhǎng)度的不同，分別計(jì)算出3臺(tái)風(fēng)機(jī)每天的通風(fēng)時(shí)間：C段：4.8 h(12 min ·h-1); D段：5.6 h(14 min ·h-1); E段：5.6 h(14 min ·h-1).

　　(3)基于去除水分為目的通風(fēng)量設(shè)計(jì)

　　公式為式(4) 和(5)[12]：

　　式中，w為水分蒸發(fā)量(以水/干堆料計(jì))，kg ·kg-1; xx、 xx為混合污泥和污泥干化品的含水率，%; yy、 yy為混合污泥和污泥干化品的揮發(fā)性有機(jī)物含量，%.

　　式中，V2為去除水分所需的通風(fēng)量，m3; Hi、 H為進(jìn)、 出堆體空氣的濕度(以水×干空氣計(jì))，kg ·kg-1(不同溫度的空氣濕度可查表); mmix為堆料干重，kg; mm為污泥生物干化過(guò)程所蒸發(fā)的水分，kg; ρ0為空氣密度，kg ·m-3. 20℃時(shí)，ρ0=1.18 kg ·m-3.

　　基于此前的工作基礎(chǔ)[13]，本研究按照如下參數(shù)計(jì)算通風(fēng)量：堆料含水率從55%降至40%、 堆料有機(jī)質(zhì)從60%降至55%; 強(qiáng)制通風(fēng)的進(jìn)氣15℃、 相對(duì)濕度20%升高至出氣30℃、 相對(duì)濕度100%; 高溫期堆料容重降至660 kg ·m-3計(jì)算. 污泥生物干化過(guò)程中除濕所需的通風(fēng)量為286 131 m3，每日通風(fēng)量為11 445 m3.

 

　　表 2 污泥生物干化試驗(yàn)組與對(duì)照組的試驗(yàn)設(shè)計(jì)

　　由散熱所需的通風(fēng)量約為供氧所需的9倍，約為15 840 m3. 結(jié)合去除水分所需通風(fēng)量，將大于F段設(shè)計(jì)最大通風(fēng)量，因此F段采用最大通風(fēng)量即每日24 h.

　　1.2 樣品采集和分析

　　1.2.1 樣品采集

　　(1)氨氣

　　氨氣樣品的采集采用通氣法[14, 15, 16]：在兩片厚度約為17 mm的海綿上浸潤(rùn)15 mL磷酸甘油溶液，然后將海綿裝配入PC材質(zhì)塑料管(內(nèi)部直徑16 cm，高15 cm)內(nèi)，一塊海綿置于PC管頂部，用于排除外界氣體干擾，一塊放置距管底4 cm處用以吸收氨氣. 將該裝置置于采樣點(diǎn)1-2 h后，取下下層海綿，浸泡于1 mol ·L-1的氯化鉀溶液，并振蕩1 h，采用納氏試劑分光光度法測(cè)定浸提液中氨氮濃度. 氨氣排放通量計(jì)算公式為[15]：

　　式中，fNH3為氨氣排放通量(以NH3相對(duì)分子質(zhì)量計(jì))，mg ·(m2 ·h)-1; A為海綿有效面積，m2; t為采樣時(shí)間，h; c為浸潤(rùn)液中氨氮濃度，mg ·L-1; V為浸提液的體積，L.

　　(2)溫室氣體(N2O、 CH4)

　　溫室氣體采集采用靜態(tài)平衡箱法[8, 9]. 采用質(zhì)輕材料(PVC) 制作的采樣箱(35 cm×24 cm×17 cm，有效容積 14.3 L)，內(nèi)壁附上對(duì)N2O惰性的鋁箔并外接采氣口，試驗(yàn)時(shí)用堆料密封覆蓋于所選采樣點(diǎn). 每間隔 3 min 采集氣樣一次，共4次. 計(jì)時(shí)開(kāi)始后盡量避免擾動(dòng)堆體，以減少誤差. 由于現(xiàn)場(chǎng)無(wú)相關(guān)檢測(cè)設(shè)備，且氣體樣品保存不宜過(guò)長(zhǎng)，且同一干化槽內(nèi)同時(shí)存在整個(gè)干化周期的物料，因此溫室氣體樣品最后1 d統(tǒng)一采集，帶回北京實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行檢測(cè)，相關(guān)試驗(yàn)在氣體采集后36 h內(nèi)完成. 溫室氣體排放通量計(jì)算公式為[15]：

　　式中，h為采樣箱高度，m; (Δc/Δt)是箱內(nèi)溫室氣體量濃度隨時(shí)間的變化率，mol ·L-1 ·min-1; M為每mol溫室氣體對(duì)應(yīng)C或N元素的摩爾質(zhì)量; 273/[273+(T1+T2+T3+T4)/4]為溫度校正系數(shù)，T1~T4分別表示采氣時(shí)箱內(nèi)的溫度，℃.

　　(3)一氧化氮

　　一氧化氮樣品采集在污泥生物干化最后1 d統(tǒng)一進(jìn)行，分別采集對(duì)照組與試驗(yàn)組8個(gè)固體采樣點(diǎn)區(qū)域的一氧化氮?dú)怏w樣品. 具體方法為使用兩個(gè)質(zhì)輕材料(PVC) 制作的采樣箱(40 cm×20 cm×15 cm，底部面積為0.08 m2)，將采樣箱密封覆蓋于所選采樣點(diǎn)，箱子內(nèi)壁附有對(duì)NOx(NO2和NO)惰性的錫箔紙并外接兩個(gè)采氣口，一個(gè)采氣口用于測(cè)量采樣點(diǎn)NOx的濃度，另一采氣口測(cè)量采樣點(diǎn)NO2的濃度，二者之差即為采樣點(diǎn)NO的濃度. 同時(shí)，另一采樣箱測(cè)量周圍空氣中的NO濃度，以排除周圍空氣的干擾. 采樣點(diǎn)如圖 2所示.

　　本試驗(yàn)所有檢測(cè)氣體(NH3、 N2O、 CH4、 NO)的累積排放量計(jì)算公式為[17]：

　　式中，S為堆體總表面積，m2; Δfi為第i-1至第i次采樣期間平均排放通量，mg ·(m2 ·h)-1; Δfi= 1 2 ·(fi-1+fi)，f0取0; ti為第i-1至第i次采樣間隔時(shí)間(t0代表建堆當(dāng)天)，h.

　　(4) 固體樣品

　　固體樣品的采樣布點(diǎn)為堆體表面區(qū)域(4 m×3 m)雙對(duì)角線上的5個(gè)等分采樣點(diǎn)(含一個(gè)中心交叉點(diǎn))，每個(gè)采樣點(diǎn)均采集堆體表層(堆料表面以下10~20 cm)堆料，并確保采樣點(diǎn)距堆肥槽墻壁距離大于0.5 m以避免邊壁效應(yīng)，混合均勻后采用四分法取樣并將樣品冷藏帶回實(shí)驗(yàn)室分析. 采樣時(shí)間為堆肥開(kāi)始后第1、 3、 5、 7、 11、 14、 18、 21 d. 所有數(shù)據(jù)均應(yīng)用 SPSS 20.0(Chicago,USA)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析.

　　1.2.2 樣品分析

　　CH4和N2O的定量分析采用氣相色譜儀的氫火焰離子化檢測(cè)器和電子捕獲檢測(cè)器17].

　　NO的定量分析采用鹽酸萘乙二胺分光光度法(HJ 479-2009)[18]. 其方法原理是采樣箱中的二氧化氮被第一支吸收瓶中的吸收液吸收并反應(yīng)生成粉紅色偶氮染劑，而一氧化氮不與吸收液反應(yīng). 采樣箱中的一氧化氮通過(guò)氧化管時(shí)被酸性高錳酸鉀溶液氧化為二氧化氮，被第二支吸收瓶中的吸收液吸收并反應(yīng)生成粉紅色偶氮染劑. 生成的偶氮染劑在波長(zhǎng)540 nm處的吸光度與二氧化氮的含量成正比. 分別測(cè)定兩支吸收瓶中樣品的吸光度，第一個(gè)吸收瓶中測(cè)量的為采樣箱中NO2的濃度，第二個(gè)吸收瓶中測(cè)量的為采樣箱中NOx的濃度，兩者之差為采樣箱中NO的濃度.

　　固體樣品的檢測(cè)指標(biāo)有含水率、 有機(jī)質(zhì)、 pH值、 NO3--N、 NO2--N、 NH4+-N、 TN、 TC和TP等. 取5.0 g左右鮮樣，烘箱內(nèi)105℃烘24 h，測(cè)定含水率，再在馬弗爐內(nèi)600℃下灼燒6 h，測(cè)量有機(jī)質(zhì); NO3--N采用紫外分光光度法(220 nm & 275 nm)，NO2--N采用N-(1-萘基)-乙二胺光度法(540 nm)，氨氮采用納氏試劑分光光度法(420 nm)[15]. TN、 TC的測(cè)定需將樣品冷藏帶回實(shí)驗(yàn)室用元素分析儀(型號(hào)Varion EL Ⅲ，德國(guó)Elementar公司)測(cè)定，TP的檢測(cè)采用HClO4-H2SO4紅外消煮-分光光度法[19].

　　為避免干化廠相關(guān)生產(chǎn)活動(dòng)對(duì)試驗(yàn)結(jié)果產(chǎn)生影響，本次現(xiàn)場(chǎng)試驗(yàn)采集氣體樣品時(shí)，會(huì)關(guān)閉相關(guān)槽以及相鄰槽內(nèi)曝氣裝置，同時(shí)，相關(guān)槽內(nèi)翻堆作業(yè)會(huì)在當(dāng)天所有樣品采集完成后進(jìn)行.

　　2 結(jié)果與討論

　　2.1 污泥生物干化效果

　　如圖 3所示，試驗(yàn)組與對(duì)照組的初始含水率分別為50.6%和51.0%，隨后整體均呈下降趨勢(shì)，最終含水率分別為33.6%和37.6%，降幅分別為17%和12.4%，可見(jiàn)改變通風(fēng)策略對(duì)于堆料的水分去除有一定的促進(jìn)作用(試驗(yàn)組高于對(duì)照組4.0%). 同時(shí)，在生物干化進(jìn)行到第11 d時(shí)，試驗(yàn)組的含水率已降至36.6%，而對(duì)照組的含水率為42%，這說(shuō)明試驗(yàn)組的通風(fēng)設(shè)計(jì)有利于生物干化的快速進(jìn)行. 本試驗(yàn)堆料初始含水率達(dá)到理想的試驗(yàn)條件(55%以下)，最終的含水率降至40%以下，很好地達(dá)到了預(yù)定目標(biāo).

　　圖 3 污泥生物干化過(guò)程中含水率和有機(jī)質(zhì)的變化

　　試驗(yàn)組與對(duì)照組的初始有機(jī)質(zhì)含量均為51.7%，總體呈逐漸降低的趨勢(shì). 隨著生物干化的進(jìn)行，最終下降至48.9%和48.0%，降幅分別為2.84%和3.63%. Pearson分析結(jié)果表明，試驗(yàn)組與對(duì)照組有機(jī)質(zhì)變化與曝氣時(shí)間存在顯著的負(fù)相關(guān)性(P值分別為0.044、 0.003，R2為-0.721、 -0.886)，但試驗(yàn)組與對(duì)照組沒(méi)有顯著性差異(t檢驗(yàn)P值為0.296). 由于目前生物干化廠為了節(jié)約運(yùn)營(yíng)成本，大量使用返混料調(diào)整堆料初始含水率，而返混料本身經(jīng)歷了完整的生物干化周期，生物可降解有機(jī)質(zhì)已經(jīng)幾乎消耗殆盡，造成堆料初始有機(jī)質(zhì)與可利用有機(jī)質(zhì)含量低; 此外，脫水污泥有機(jī)質(zhì)含量本身也比較低，僅為51%左右，這是堆料有機(jī)質(zhì)最終僅僅降低3%的主要原因.

　　堆體溫度、 壁溫的變化如圖 4所示. 堆肥槽位于室內(nèi)，處于秋季，環(huán)境溫度始終保持在15℃左右，外界環(huán)境對(duì)堆體溫度變化影響較小，堆體溫度為堆體表面以下1.2 m處溫度，可基本反映堆體內(nèi)部溫度. 圖 4表明，混料區(qū)域，試驗(yàn)組堆體溫度為34℃，對(duì)照組為27℃，在混料區(qū)就會(huì)出現(xiàn)微生物反應(yīng)且比較劇烈，導(dǎo)致堆溫在前期達(dá)到最高或是有小幅升高的趨勢(shì). 干化開(kāi)始后，試驗(yàn)組和對(duì)照組的堆體溫度很快達(dá)到最大值，分別為78℃和42℃. 試驗(yàn)組的堆溫隨著生物干化的進(jìn)行呈逐漸下降趨勢(shì)，而對(duì)照組的堆溫經(jīng)歷了一個(gè)短暫而小幅的上升，隨后同樣呈下降趨勢(shì)，最終試驗(yàn)組和對(duì)照組堆溫分別降至17℃和18℃. 無(wú)論對(duì)于試驗(yàn)組還是對(duì)照組，整體堆溫上升均不理想，過(guò)低的堆體溫度不利于堆料有機(jī)質(zhì)的轉(zhuǎn)化和病原體、 寄生蟲(chóng)卵的滅活[20]. 然而對(duì)于生物干化而言，首要的是去除含水率，同時(shí)考慮到輔料成本，如大量使用返混料，這勢(shì)必降低可利用有機(jī)質(zhì)含量，造成微生物反應(yīng)動(dòng)力不足[21]. 試驗(yàn)組初期通風(fēng)量為6 min ·h-1，高于對(duì)照組(4 min ·h-1)，其初始堆溫高于對(duì)照組，說(shuō)明對(duì)于初始升溫階段，試驗(yàn)組的通風(fēng)策略較為理想. 在混料區(qū)域，試驗(yàn)組與對(duì)照組壁溫均為20℃左右，干化開(kāi)始后，試驗(yàn)組與對(duì)照組的壁溫均很快達(dá)到最大值，而試驗(yàn)組比對(duì)照組略高(試驗(yàn)組左側(cè)壁溫為38℃，右側(cè)壁溫為32℃，對(duì)照組分別為28℃、 29℃). 隨著生物干化的進(jìn)行，從第11 d開(kāi)始，試驗(yàn)組與對(duì)照組的壁溫基本相同，且壁溫與堆體溫度相差不大，說(shuō)明堆體整體生物反應(yīng)趨于平緩.

　　圖 4 污泥生物干化過(guò)程的堆溫和壁溫變化

　　2.2 溫室氣體(CH4、 N2O)和含氮?dú)怏w(NH3、 NO)的排放特征

　　如圖 5所示，試驗(yàn)組CH4排放通量在干化開(kāi)始階段迅速增高，在第3 d達(dá)到峰值，為7.72 mg ·(m2 ·h)-1，隨后開(kāi)始降低，最終為0.66 mg ·(m2 ·h)-1; 對(duì)照組CH4排放通量在1 d就達(dá)到最大值，為3.46 mg ·(m2 ·h)-1，隨后逐漸降低，干化結(jié)束時(shí)為0.61 mg ·(m2 ·h)-1. 雖然堆體在干化初期采用以供氧為主的通風(fēng)條件，但堆體內(nèi)部會(huì)產(chǎn)生部分厭氧區(qū)域[22]，因此產(chǎn)甲烷菌的生長(zhǎng)條件得到保障，甲烷菌作為古菌的一種，對(duì)溫度的耐受性較強(qiáng)[23]，所以在干化過(guò)程中，試驗(yàn)組前11 d甲烷的累積排放量為698.6 mg ·m-2，占總累積排放量的92%，這與Ahn等的研究結(jié)果一致[24]，對(duì)照組由于前期堆體溫度升高不理想，前11 d CH4的累積排放量為507.3 mg ·m-2，占總累積排放量的63%，干化結(jié)束時(shí)，試驗(yàn)組CH4單位面積累積排放量為0.76 g ·m-2，對(duì)照組為0.8 g ·m-2，試驗(yàn)組與對(duì)照組沒(méi)有顯著性差異(t檢驗(yàn)P值為1). Pearson檢驗(yàn)表明試驗(yàn)組CH4的排放與曝氣時(shí)間不存在顯著相關(guān)(P值為0.256，R2=-0.456)，對(duì)照組存在顯著負(fù)相關(guān)性(P值為0.001，R2=-0.933).

　　圖 5 污泥生物干化過(guò)程中CH4排放變化

　　試驗(yàn)組與對(duì)照組N2O的排放通量與累積排放量情況如圖 6所示. 試驗(yàn)組出現(xiàn)兩個(gè)峰值，分別是干化開(kāi)始后第3 d [16.1 mg ·(m2 ·h)-1]、 第11d[12.6 mg ·(m2 ·h)-1]. 第3 d出現(xiàn)峰值是因?yàn)樵囼?yàn)組在干化前期反應(yīng)比較劇烈，堆體溫度較高，出現(xiàn)部分厭氧區(qū)域，發(fā)生反硝化反應(yīng)[22]. 第二個(gè)峰值是隨著污泥干化的進(jìn)行，堆體溫度逐漸下降，硝化細(xì)菌活性增強(qiáng)，發(fā)生硝化作用[25]，隨后逐漸下降，最終為2.87 mg ·(m2 ·h)-1. 對(duì)照組由于堆體內(nèi)微生物反應(yīng)并不十分劇烈，沒(méi)有發(fā)生明顯反硝化作用，其前期N2O排放通量較低，中后期與試驗(yàn)組變化趨勢(shì)基本一致，也在第11 d左右達(dá)到峰值，為15.5 mg ·(m2 ·h)-1，隨后開(kāi)始下降，至干化結(jié)束時(shí)，對(duì)照組為8.90 mg ·(m2 ·h)-1.

　　圖 6 污泥生物干化過(guò)程中N2O排放變化

　　有研究表明，N2O的排放與通風(fēng)條件有關(guān)[26]，在干化過(guò)程B至E段對(duì)照組曝氣量比試驗(yàn)組高，所以對(duì)照組的N2O排放通量比試驗(yàn)組略高; 在F段，對(duì)照組的曝氣量改為30 min ·h-1，所以對(duì)照組的N2O排放通量至干化后期有上升的趨勢(shì). 整個(gè)干化過(guò)程中，試驗(yàn)組的單位面積累積N2O排放量為3.31 g ·m-2，對(duì)照組為3.42 g ·m-2. Pearson檢驗(yàn)表明試驗(yàn)組與對(duì)照組N2O排放量與曝氣方式均無(wú)顯著相關(guān)性(P值分別為0.204、 0.424)，對(duì)照組與試驗(yàn)組N2O累積排放量呈顯著性差異，(t檢驗(yàn)P值為0.012).

　　在整個(gè)干化過(guò)程中，試驗(yàn)組每噸干污泥的溫室氣體排放當(dāng)量(eCO2)為3.61 kg ·t-1，對(duì)照組為3.73 kg ·t-1，試驗(yàn)組比對(duì)照組減少約3%.

　　如R2所示，試驗(yàn)組在采樣點(diǎn)2的NO排放通量為最大值[9.87 mg ·(m2 ·h)-1]，隨后開(kāi)始降低，產(chǎn)生這種現(xiàn)象的原因是試驗(yàn)組在干化初期，曝氣局部不均勻，部分富氧區(qū)域發(fā)生硝化作用，NO排放量增加. 在采樣點(diǎn)5[0.92 mg ·(m2 ·h)-1]后開(kāi)始逐漸升高，最終采樣點(diǎn)8(位于F段)的排放通量為6.87 mg ·(m2 ·h)-1，主要是因?yàn)樵诟苫�中后期F段加大曝氣量(24 h通風(fēng))導(dǎo)致了硝化反應(yīng). 對(duì)照組的堆體溫度在干化前期并沒(méi)有達(dá)到較高溫度，所以其前中期NO排放通量一直處于較低水平，采樣點(diǎn)2的最低[1.08 mg ·(m2 ·h)-1]，隨著曝氣量的增大，在采樣點(diǎn)5達(dá)到最大值[6.50 mg ·(m2 ·h)-1]. F段曝氣時(shí)間試驗(yàn)組比對(duì)照組高1倍，導(dǎo)致試驗(yàn)組在F段的NO排放通量較高. 因此，盡管試驗(yàn)組累積NO排放量(1 899 g ·m-2)比對(duì)照組(1 598 g ·m-2)高19%，但對(duì)照組與試驗(yàn)組未呈顯著性差異(t檢驗(yàn)P值為0.887).

　　R2 污泥生物干化過(guò)程中NO排放變化

　　氨氣排放情況如圖 8所示，氨氣的排放與堆體的溫度以及通風(fēng)量有關(guān)[26]. 試驗(yàn)組與對(duì)照組的氨氣累積排放量均隨著時(shí)間的推移而增加，試驗(yàn)組的氨氣排放通量峰值出現(xiàn)在堆肥第1 d[1.68 mg ·(m2 ·h)-1]，且隨著生物干化的進(jìn)行逐漸下降; 對(duì)照組的排放通量起初有小幅升高，峰值出現(xiàn)在堆肥第3 d[1.57 mg ·(m2 ·h)-1]，在為期21 d的生物干化周期中，氨氣的排放主要集中于前11 d，分別占到試驗(yàn)組與對(duì)照組氨氣總累積排放量的72.6%和73.6%. 單位面積氨氣累計(jì)排放量試驗(yàn)組(208.3 g ·m-2)比對(duì)照組(219.7 g ·m-2)低5.5%，說(shuō)明采用試驗(yàn)組的曝氣方式可以減少氨氣的排放. 經(jīng)過(guò)統(tǒng)計(jì)學(xué)分析，試驗(yàn)組氨氣的排放通量與曝氣時(shí)間不存在相關(guān)性(Pearson檢驗(yàn)P值為0.176)，對(duì)照組存在負(fù)相關(guān)性(P值為0.019，R2=-0.792)，對(duì)照組與試驗(yàn)組氨氣累積排放未呈顯著性差異(P=0.887).

　　圖 8 污泥生物干化過(guò)程中NH3排放變化

　　基于降低能耗、 降低生產(chǎn)成本考慮，建議干化場(chǎng)A~E工段采用試驗(yàn)組通風(fēng)模式，F(xiàn)工段采用現(xiàn)行曝氣模式.

　　2.3 氮素變化

　　圖 9表示污泥生物干化過(guò)程中試驗(yàn)組、 對(duì)照組堆料的硝態(tài)氮、 亞硝態(tài)氮、 氨氮以及總氮變化情況.

　　圖 9 污泥生物干化過(guò)程中氨氮(NH4+-N)、 亞硝態(tài)氮(NO2--N)、 硝態(tài)氮(NO3--N)、 總氮(TN)變化

　　硝態(tài)氮變化呈逐漸升高的趨勢(shì)，前期維持在較低水平，從第7 d開(kāi)始逐漸升高. 干化開(kāi)始時(shí)，試驗(yàn)組和對(duì)照組的硝態(tài)氮含量分別為0.371 mg ·g-1和0.412 mg ·g-1，結(jié)束時(shí)分別為3.08 mg ·g-1和2.53 mg ·g-1，分別增長(zhǎng)了8.3倍與6.1倍. 對(duì)照組與試驗(yàn)組的硝態(tài)氮含量均與曝氣方式顯著相關(guān)(Pearson檢驗(yàn)P值分別為0.02、 0.002，R2值為0.79、 0.899). 試驗(yàn)組的亞硝態(tài)氮變化趨勢(shì)與硝態(tài)氮基本一致，干化開(kāi)始時(shí)試驗(yàn)組與對(duì)照組的亞硝態(tài)氮含量為1.06 μg ·g-1及0.43 μg ·g-1，干化結(jié)束時(shí)分別增加了116倍與668倍，達(dá)到122.9 μg ·g-1與288.5 μg ·g-1，與硝態(tài)氮一樣，也是從第7 d開(kāi)始，有明顯的上升趨勢(shì)，Pearson檢驗(yàn)試驗(yàn)組亞硝態(tài)氮含量與曝氣方式無(wú)顯著相關(guān)性(P值=0.286，R2=0.431)，對(duì)照組顯著相關(guān)(P值=0.000，R2=0.952)，t檢驗(yàn)表明試驗(yàn)組的亞硝態(tài)氮含量與對(duì)照組呈顯著性差異(P=0.026). 氨氮整體呈先增加、 再降低的趨勢(shì)，試驗(yàn)組在干化的第3 d達(dá)到峰值，為2.51 mg ·g-1，對(duì)照組在第5 d達(dá)到峰值，為2.36 mg ·g-1，隨后均開(kāi)始降低，干化結(jié)束時(shí)試驗(yàn)組與對(duì)照組的氨氮分別為0.43 mg ·g-1與0.34 mg ·g-1，與初始濃度相比分別降低74%與82%. 這是因?yàn)樵诟苫�前期，堆體溫度比較高，氨化細(xì)菌活性較強(qiáng)，有機(jī)氮在氨化細(xì)菌的作用下產(chǎn)生氨氣[27]，過(guò)高的堆體溫度不利于硝化細(xì)菌以及亞硝化細(xì)菌作用，因而硝態(tài)氮的含量比較低; 隨著堆肥的進(jìn)行，硝化作用增強(qiáng)，氨氮轉(zhuǎn)化為硝態(tài)氮，Pearson檢驗(yàn)表明試驗(yàn)組與氨氮含量變化與曝氣方式無(wú)顯著相關(guān)性(P值為0.184、 R2=-0.523)，對(duì)照組存在負(fù)相關(guān)性(P=0.011、 R2=-0.829)，試驗(yàn)組氨氮含量與對(duì)照組未呈顯著性差異(t檢驗(yàn)P值為0.837). 試驗(yàn)組的初始總氮含量為23.2 mg ·g-1，對(duì)照組為23.8 mg ·g-1，至堆肥結(jié)束時(shí)，它們的總氮含量分別為25.2 mg ·g-1及24.4 mg ·g-1，分別增加了8.5%及2.3%. 這是因?yàn)楦苫�過(guò)程中水分的蒸發(fā)以及有機(jī)物的礦化會(huì)導(dǎo)致堆料體積及質(zhì)量的減少，即產(chǎn)生了“濃縮效應(yīng)”[28]，因此，TN的含量數(shù)值上會(huì)有所增加. 試驗(yàn)組初始容重為1.549 g ·cm-3，對(duì)照組初始容重為1.574 g ·cm-3，干化結(jié)束后，試驗(yàn)組容重為1.252 g ·cm-3，對(duì)照組容重為1.279 g ·cm-3，堆體高度變?yōu)?.7 m，累計(jì)表現(xiàn)減容率分別為31.3%及32.1%. 初始試驗(yàn)組堆體質(zhì)量為37.19 t，對(duì)照組為37.79 t，堆體氮元素總質(zhì)量為0.86 t和0.89 t. 干化周期完成后，試驗(yàn)組堆體質(zhì)量為25.55 t，對(duì)照組堆體質(zhì)量為25.66 t，堆體氮元素總質(zhì)量分別為0.64 t和0.62 t. 試驗(yàn)組與對(duì)照組氮素?fù)p失率分別為25.6%及30.3%. 其中，試驗(yàn)組與對(duì)照組氨氣揮發(fā)造成的氮素?fù)p失占各自氮素?fù)p失的62.1%及66.4%，N2O的排放占氮素?fù)p失的0.88%及0.95%，NO的排放占氮素?fù)p失的0.61%及0.49%，由此可見(jiàn)污泥干化過(guò)程中氮素?fù)p失的主要因素在于氨氣的揮發(fā). Pearson檢驗(yàn)表明試驗(yàn)組與對(duì)照組總氮變化與曝氣時(shí)間均無(wú)顯著相關(guān)性(P值分別為0.062和0.564).具體參見(jiàn)污水寶商城資料或http://www.northcarolinalenders.com更多相關(guān)技術(shù)文檔。

　　3 結(jié)論

　　(1)工況條件下采用前期以供氧為主、 中期以溫度控制為主、 后期以去除水分和散熱為主的通風(fēng)設(shè)計(jì)可以有效加快干化速率(試驗(yàn)組第11 d含水率為36.6%，此時(shí)對(duì)照組為42%)，并具有更好的干化效果(最終試驗(yàn)組含水率為33.6%，對(duì)照組為37.6%).

　　(2)該通風(fēng)策略可以降低氨氣累積排放量約5%(試驗(yàn)組氨氣累積排放量為208 g ·m-3，對(duì)照組為219.8 g ·m-3)，減少4.7%的氮素?fù)p失，且試驗(yàn)組和對(duì)照組排放的二氧化碳當(dāng)量值的變化相差不大，其中試驗(yàn)組每噸干物料的二氧化碳排放當(dāng)量(eCO2)為3.605 kg ·t-1，對(duì)照組為3.726 kg ·t-1.（來(lái)源及作者：中國(guó)科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心 齊魯 魏源送 張俊亞 趙晨陽(yáng)  沈陽(yáng)環(huán)境科學(xué)研究院 才興 張媛麗 首都經(jīng)濟(jì)貿(mào)易大學(xué)安全與環(huán)境工程學(xué)院 李洪枚）