溶解性有機(jī)氮(DON)是原水中溶解性有機(jī)物(DOM)和溶解性總氮(TDN)的重要組成部分[1]。在飲用水生產(chǎn)過(guò)程中，氯化消毒極易使DON反應(yīng)生成具有強(qiáng)“三致”作用的含氮消毒副產(chǎn)物(N-DB-Ps)，包括鹵代硝基甲烷(HNMs)､鹵代乙腈(HANs)､亞硝胺等[2]，嚴(yán)重影響飲用水安全，已受到越來(lái)越多的關(guān)注。由于這些副產(chǎn)物的前體物主要由NH類(lèi)､氨基類(lèi)､腈類(lèi)､嘌呤､嘧啶､硝基化合物等組成，種類(lèi)多､親水性強(qiáng)且分子質(zhì)量小等[3]，一般不易在常規(guī)給水處理工藝中被去除。Lee等[4]､劉冰等[5]､李偉等[3]､劉成等[6]的研究表明，在給水處理的常規(guī)混凝沉淀工藝中，DON的去除率只能維持在15% ~20%左右，且主要去除的是相對(duì)分子質(zhì)量大的DON，而相對(duì)低分子質(zhì)量的DON去除卻很少�；钚蕴孔鳛橐环N應(yīng)用廣泛的吸附劑，具有工藝簡(jiǎn)單，操作方便的優(yōu)點(diǎn)，對(duì)小分子有機(jī)物的吸附較為有效[7]。

　　氨基酸是飲用水原水中有機(jī)氮的重要組分，且氨基酸是水中小分子DON的典型代表，Shan等[8]對(duì)含天冬氨酸在內(nèi)的12種有機(jī)氮化合物進(jìn)行了氯化及氯化-臭氧實(shí)驗(yàn)后發(fā)現(xiàn)，天冬氨酸在2種情況下均會(huì)產(chǎn)生一定量的HNMs。而王超等[9]的研究也表明，在20種基本氨基酸中，經(jīng)氯消毒后天冬氨酸的鹵乙酸和鹵乙腈生成潛能均高于其他種類(lèi)氨基酸。鑒于此，本研究選取天冬氨酸配置含小分子DON的模擬原水，采用椰殼活性炭作為吸附劑，通過(guò)實(shí)驗(yàn)來(lái)考察其對(duì)模擬水樣中DON的吸附性能，分析pH 和吸附時(shí)間對(duì)吸附性能的影響，并通過(guò)吸附動(dòng)力學(xué)､吸附等溫平衡以及吸附熱力學(xué)實(shí)驗(yàn)，分析其吸附機(jī)理，旨在為有效去除飲用水中的DON提供理論依據(jù)。

　　1 實(shí)驗(yàn)部分

　　1.1 實(shí)驗(yàn)藥劑與材料

　　L-天冬氨酸:分析純，用于配置DON水樣;氫氧化鈉:分析純，用于調(diào)節(jié)水樣的堿度及總氮濃度的測(cè)定;鹽酸:優(yōu)級(jí)純，用于調(diào)節(jié)水樣的酸度及總氮濃度的測(cè)定;過(guò)硫酸鉀:優(yōu)級(jí)純，用于測(cè)試TN濃度;椰殼活性炭:12~20目，干燥，pH8~10，碘吸附值700~800mg/g，比表面積1100m2/g，灰分5%。

　　1.2 分析儀器

　　實(shí)驗(yàn)采用的分析儀器有:CARY50紫外/可見(jiàn)分光光度計(jì)(美國(guó)Varian公司)､SHY-2A型水浴恒溫震蕩器(江蘇金壇市醫(yī)療儀器廠(chǎng))､HQ11d型pH計(jì)(美國(guó)HACH公司)､實(shí)驗(yàn)室超純水機(jī)(湖南科爾頓水務(wù)有限公司)。

　　1.3 實(shí)驗(yàn)方法

　　1.3.1 活性炭的預(yù)處理

　　首先，將椰殼活性炭破碎后，依次過(guò)20､30目的篩網(wǎng)，取20~30目部分;其次，用超純水清洗3次，以去除灰塵及溶解性鹽類(lèi);其三，將活性炭放入燒杯中加熱煮沸2h，取出活性炭再用超純水清洗3次，將活性炭放入烘箱，在溫度105℃下烘干24h，然后密封備用。

　　1.3.2 模擬水樣的配置

　　根據(jù)實(shí)驗(yàn)方案設(shè)計(jì)，利用L-天冬氨酸和超純水配置模擬水樣，模擬水樣DON質(zhì)量濃度(以氮計(jì))分別為1､3､4､5､6､7､8､9､10和20mg/L。按質(zhì)量濃度分別裝瓶密封冷藏備用。

　　1.3.3 吸附實(shí)驗(yàn)

　　根據(jù)實(shí)驗(yàn)方案，取100mL設(shè)計(jì)質(zhì)量濃度的模擬水樣放入250mL的錐形瓶中，加入預(yù)定量的活性炭，用封口膜封口后在溫度為303K､轉(zhuǎn)速為150r/min的水浴恒溫震蕩器中震蕩預(yù)定時(shí)間，然后取水樣過(guò)0.45μm濾膜后測(cè)定DON濃度。

　　1.3.4 吸附等溫實(shí)驗(yàn)

　　根據(jù)實(shí)驗(yàn)方案，取100mL設(shè)計(jì)質(zhì)量濃度的模擬水樣放入250mL的錐形瓶中，加入預(yù)定量的活性炭，用封口膜封口后在轉(zhuǎn)速為150r/min的水浴恒溫震蕩器中震蕩24h，然后取水樣過(guò)0.45μm濾膜后測(cè)定DON濃度。在實(shí)驗(yàn)中，水浴恒溫震蕩器的溫度依序分別控制為303K､323K和343K。吸附平衡時(shí)的吸附量為

　　式中:qe表示平衡吸附量，mg/g;c0表示初始的天冬氨酸濃度，mg/L;ce表示吸附平衡時(shí)水樣中的天冬氨酸濃度，mg/L;m表示投加的活性炭質(zhì)量，g;V表示水樣的體積，L。

　　1.3.5 吸附動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)

　　分別取DON初始濃度為5､10和20mg/L的模擬水樣100mL，分別置于250mL的錐形瓶中，在303K､150r/min的水浴恒溫震蕩器中震蕩，分別在不同的時(shí)段取樣，過(guò)0.45μm濾膜后測(cè)定DON濃度。任一時(shí)刻t的吸附量為:

 　　式中:qt表示t時(shí)刻的吸附量，mg/g;ct表示t時(shí)刻水樣中的天冬氨酸濃度，mg/L。

　　1.4 分析方法

　　DON濃度可采用差減法計(jì)算得到[10，11]，即DON=TDN-NO-2 -NO-3 -NH+4 或DON=TKNNH+4 。本實(shí)驗(yàn)由于采用的是模擬水樣，水樣中只有溶解性DON，故可采用堿性過(guò)硫酸鉀法[11]測(cè)得TN濃度作為DON濃度。具體參見(jiàn)http://www.northcarolinalenders.com更多相關(guān)技術(shù)文檔。

詳情請(qǐng)下載：椰殼活性炭對(duì)水中N-DBP前體物的吸附